Έγραψε μια από τις μελανότερες σελίδες της νεοελληνικής ιστορίας, καθώς ήταν συναυτουργός της δολοφονίας του Κυβερνήτη της Ελλάδος Ιωάννη Καποδίστρια, με τον θείο του Κωνσταντίνο Μαυρομιχάλη, στις 27 Σεπτεμβρίου 1831 στο Ναύπλιο.
Δευτερότοκος γιος του Πετρόμπεη Μαυρομιχάλη, ο Γεώργιος Μαυρομιχάλης γεννήθηκε το 1800 στον Πύργο των Μαυρομιχαλαίων στο Λιμένι της Μάνης. Μετά την εκλογή του πατέρα του στο αξίωμα του μπέη της Μάνης, το 1814, στάλθηκε στην Κωνσταντινούπολη ως εγγυητής της πατρικής πίστης στον σουλτάνο Μαχμούτ Β’. Κατά την εκεί παραμονή του μυήθηκε στη Φιλική Εταιρεία τον Ιούλιο του 1818 και τον Φεβρουάριο του 1821 με τη βοήθεια του πατριάρχη Γρηγορίου Ε’, που τον υποστήριζε όλο αυτό το διάστημα, δραπέτευσε κι έφθασε στη Μάνη στις 12 Μαρτίου.
Μία από τις πρώτες του ενέργειές του ήταν να πείσει τον πατέρα του για την άμεση έναρξη της Επανάστασης με την κατάληψη της Καλαμάτας. Εκείνη την περίοδο ο Πετρόμπεης ήταν διστακτικός, καθώς περίμενε πρώτα να μάθει τις διαθέσεις των Ρώσων.
Κατά τη διάρκεια της Επανάστασης, ο Γεώργιος Μαυρομιχάλης έλαβε μέρος στις πολεμικές επιχειρήσεις και συγκεκριμένα στην πολιορκία της Τριπολιτσάς τον Σεπτέμβριο του 1821 και στις επιχειρήσεις κατά του Δράμαλη στην Αργολίδα το καλοκαίρι του 1822. Τον Σεπτέμβριο του 1822, ως μέλος τριμελούς επιτροπής με τον Παλαιών Πατρών Γερμανό και τον Ανδρέα Μεταξά, πήγε στην Ιταλία, με σκοπό να εκθέσει τα ελληνικά δίκαια στο Συνέδριο της Βερόνας, όπου συνεδρίαζαν οι ισχυροί της Ευρώπης και να ζητήσει συμπαράσταση στον ελληνικό αγώνα από τον Πάπα Πίο Ζ. Η αποστολή τους όμως δεν είχε αποτέλεσμα, καθώς παρέμειναν καθηλωμένοι στο λιμάνι της Αγκώνας και στη συνέχεια απελάθηκαν.
Κατά την εισβολή του Ιμπραήμ στην Πελοπόννησο, ο Γεώργιος Μαυρομιχάλης αιχμαλωτίστηκε κατά την παράδοση του Νεοκάστρου (το κάστρο δίπλα στην Πύλο) στους Τουρκοαιγυπτίους τον Μάιο του 1825. Απελευθερώθηκε όμως τον Σεπτέμβριο της ίδιας χρονιάς, δίνοντας την παραπλανητική υπόσχεση ότι θα ενεργήσει για την υποταγή της Μάνης. Στη συνέχεια πολέμησε εναντίον του Ιμπραήμ στη Βέργα (22-25 Ιουνίου 1826) και στο Πολυάραβο (28 Αυγούστου 1826), σε δύο μάχες που ανέτρεψαν τα σχέδια του αιγύπτιου στρατηλάτη να υποτάξει τη Μάνη.
Συμμετείχε στην Γ’ Εθνοσυνέλευση της Τροιζήνας και στις 5 Απριλίου 1827 ορίσθηκε μέλος της τριμελούς Αντικυβερνητικής Επιτροπής, μαζί με τον Ιωάννη Μηλαϊτη και τον Ιωαννούλη Νάκο για να κυβερνήσει την Ελλάδα μέχρι την άφιξη του Ιωάννη Καποδίστρια.
Μετά την ανάληψη της εξουσίας από τον Καποδίστρια πρωτοστάτησε σε αντικυβερνητικές εκδηλώσεις στη Μάνη και η φυλάκιση του πατέρα του στο Ναύπλιο, που είχε εξάψει τα πνεύματα των Μανιατών και κυρίως των Μαυρομιχαλαίων, τον οδήγησε να διαπράξει το ανοσιούργημα, τη δολοφονία του Κυβερνήτη στις 27 Σεπτεμβρίου 1831, που τη σχεδίασε και την εκτέλεσε με τον θείο του Κωνσταντίνο Μαυρομιχάλη. Ήταν αυτός που αποτελείωσε με μαχαίρι τον τραυματισμένο από τα πυρά του θείου του Καποδίστρια.
Ο Γεώργιος Μαυρομιχάλης διέφυγε από την καταδίωξη του εξαγριωμένου πλήθους – σε αντίθεση με τον Κωνσταντίνο Μαυρομιχάλη που λιντσαρίστηκε και σοβαρά τραυματισμένος δέχτηκε τη χαριστική βολή από τον στρατηγό Φωτομάρα – και ζήτησε άσυλο στο σπίτι του γάλλου αντιπρέσβη Ρουάν. «Ο τύραννος δεν ζη πλέον, εξέπνευσεν από τας δικάς μου χείρας και του θείου μου» του είπε. «Θα σας προστατεύσω από τον όχλον, αλλά όταν αι αρχαί της πατρίδος σου ζητήσουν την παράδοσίν σου, δεν ημπορώ να σε καλύψω πλέον» του ανταπάντησε ο γάλλος διπλωμάτης.
Κατά βάθος ο Ρουάν ήθελε να τον προστατεύσει, αλλά η απαίτηση του λαού να παραδοθεί ο δολοφόνος δεν του άφηνε και πολλά περιθώρια να ενεργήσει διαφορετικά. Έτσι, ο Γεώργιος Μαυρομιχάλης παραδόθηκε στον φρούραρχο του Ναυπλίου και κλείσθηκε στις φυλακές του Παλαμηδίου. Δικάσθηκε από στρατοδικείο, καταδικάσθηκε σε θάνατο και εκτελέστηκε δια τυφεκισμού στις 10 Οκτωβρίου 1831 κι ενώ ακόμη δεν είχε κηδευτεί το θύμα του.
Το σύνθημα για την εκτέλεσή του το έδωσε ο ίδιος. Αφού στάθηκε θαρραλέα μπροστά από το εκτελεστικό απόσπασμα βροντοφώναξε: «Ομόνοια Αδέλφια!» και στη συνέχεια έδωσε το σύνθημα στο εκτελεστικό απόσπασμα: «Πυρ!».
